Eintrag in der Universitätsbibliographie der TU Chemnitz
Volltext zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:bsz:ch1-qucosa2-1027094
Gruschwitz, Markus
Tegenkamp, Christoph (Prof. Dr.) ; Horn-von Hoegen, Michael (Prof. Dr.) ; Hasegawa, Shuji ((Prof. Dr.) (Gutachter)
Correlative Microscopy and Electronic Transport in Graphene-based 2D Heterostructures
Kurzfassung in deutsch
Die Isolation von Graphen im Jahr 2004 war ein Meilenstein der zweiten Quantenrevolution. Seither wurde eine Vielzahl weiterer zweidimensionaler Quantenmaterialien entdeckt und untersucht. Das Konzept der Quantengeometrie wird angewandt, um Quantenzustände für die gewünschte Anwendung vorherzusagen. Van-der-Waals-Heterostrukturen bieten die dafür erforderliche Flexibilität durch Nahkopplung benachbarter Schichten.Epitaktisches Graphen auf SiC(0001) bietet dafür eine ideale Grundlage, da die neuesten Wachstumstechniken Graphenlagen in hervorragender Qualität erzeugen können. Raster-Transmissionselektronenmikroskopie offenbart jedoch einen Siliziummangel in den obersten Substratschichten, der das Modell der schichtweisen Zersetzung in Frage stellt und die Unordnung, die der Grenzfläche zwischen der Kohlenstoffpufferlage und dem Substrat innewohnt, verdeutlicht. Durch Einbringen von Fremdatomen in diese Grenzfläche kann die stark gebundene Pufferschicht entkoppelt und eine neue 2D Schicht bestehend aus diesen Fremdatomen mit einer darüber liegenden Graphenlage stabilisiert werden. Durch die Einlagerung schwerer Elemente wie Blei (Pb) wird möglicherweise die Spin-Bahn-Kopplung in Graphen verstärkt. Eine dadurch entstehende Bandlücke kann den Quanten-Spin-Hall-Effekt mit Spin-gefilterten Randzuständen stabilisieren.
Wiederholtes Abscheidung von Pb und Tempern erzeugt hochwertige Pb-interkalierte Graphenschichten über ausgedehnte Terrassen hinweg. Die starke Abhängigkeit der Interkalation von Defekten in der Pufferschicht ab, erfordert die Verwendung von Proben mit definierter Defektverteilung. Hochaufgelöst Beugung mit niederenergetischen Elektronen und Rastertunnelmikroskopie bringen koexistierende streifenförmige und hexagonale Überstrukturen zu Tage, deren Größe das Neun- bis Zwölffache der Graphen-Gitterkonstante betragen kann. Sie können in einem Gittermodell mit Verspannungen und Versetzungen beschrieben werden und unterscheiden sich durch minimale Unterschiede in der Pb-Dichte. In temperaturabhängigen Beugungsexperimenten stellte sich heraus, dass die Wechselwirkung mit dem Substrat ein ausgedehntes Pb-Gitter verhindert. Trotz der Variation an der Grenzfläche weist das entkoppelte Graphen stets einen ladungsneutralen Charakter auf.
Vier-Punkt-Transportmessungen an Proben, die zwei interkalierte Bleischichten enthielten, ergaben eine Leitfähigkeit von 100 mS/sq und einen Metall-Isolator-Übergang unterhalb von 70 K. Nach deutlichen Verbesserungen in der Probenpräparation konnten hochwertige Proben mit einer einzelnen Bleilage unter der Graphenschicht hergestellt werden. Sie weisen eine Leitfähigkeit von 0,5 mS/sq mit einer geringen Temperaturabhängigkeit auf. Finite-Elemente-Simulationen minimierten dabei den Einfluss von Inhomogenitäten auf die Leitwerte. Die Temperaturabhängigkeit entspricht einer Bandlücke in Graphen von 2–5 meV. Diese Bandlücke entsteht durch die Nähe der Bleischicht, da keine der beteiligten Schichten selbst eine Bandlücke aufweist. Zukünftige Untersuchen werden zeigen, ob diese Bandlücke eine topologisch nicht triviale intrinsische Bandlücke handelt oder ob sie durch symmetriebrechende Rashba-Terme oder Gittermodulationen durch die Pb-Überstrukturen verursacht wird.
Kurzfassung in englisch
The isolation of graphene in 2004 marked a milestone along the 'second quantum revolution'. Since then, a plethora of two-dimensional quantum materials were discovered and investigated. The field of quantum geometry is emerging in order to predict quantum material systems with designed states for the desired application. Van-der-Waals heterostructures offer the required flexibility by proximity coupling between adjacent layers.Epitaxial graphene on SiC(0001) provides a well-defined platform for heterostacks, since the latest growth techniques produce exceptional-quality, wafer-scale graphene monolayers. However, scanning transmission electron microscopy (STEM) revealed a Si depletion of up to 50% in the topmost substrate layer after sublimation growth. This finding challenges the layer-by-layer decomposition model and highlights the disorder inherent to the interface between the carbon buffer layer and the substrate. Introducing foreign atoms to this interface decouples the strongly bound buffer layer and stabilizes a new 2D interface layer with quasi-freestanding monolayer graphene (QFMLG) on top. In particular, the intercalation of heavy elements, such as lead (Pb), is anticipated to enhance the spin–orbit coupling in graphene through proximity. A sizable spin–orbit gap in graphene can stabilize the quantum spin Hall effect with spin-filtered edge states.
Repeated cycles of deposition and annealing provided high-quality Pb intercalated graphene on the micrometer scale. The intercalation was found to depend crucially on defects in the buffer layer, necessitating the use of samples with a defined defect distribution. The Pb–graphene heterostructure covers well-defined substrate terrace distributions and provides percolated transport channels along individual terraces. Spot profile analysis low energy electron diffraction (SPA-LEED) and scanning tunneling microscopy (STM) reveal coexisting superstructures of striped and hexagonal symmetry. Depending on the preparation details, periodicities of nine to twelve times the graphene lattice constant are observed. A model including strain and dislocations is established to described the observed superstructures. Both phases differ slightly in the local Pb density at the interface, which result in a linear or radial strain relaxation. The breakdown of an extended triangular Pb lattice due to substrate pinning is revealed by temperature dependent diffraction experiment. Despite the Pb density variation at the interface, the decoupled graphene reliably exhibits charge-neutral character.
Transport measurements on the initial intercalated samples, which included two monolayers of Pb, revealed a conductivity of 100 mS/sq and a metal–insulator transition at 70 K. After improving the homogeneity of the intercalated samples, graphene in proximity to a 2D Pb monolayer yielded a conductivity of 0.5 mS/sq with a small temperature dependence. Finite element simulations were used to minimize the influence of micrometer-scale inhomogeneities. The temperature dependence corresponds to a gap-opening in graphene in the range of 2–5 meV. This gap emerges from the proximity of the Pb layer, as neither of the involved layers naturally hosts a gap. It remains to be explored whether this gap is a topologically nontrivial enhanced intrinsic gap or if it is caused by symmetry-breaking Rashba terms or lattice modulations by the Pb superstructures.
| Universität: | Technische Universität Chemnitz | |
| Institut: | Professur Analytik an Festkörperoberflächen | |
| Fakultät: | Fakultät für Naturwissenschaften | |
| Dokumentart: | Dissertation | |
| Betreuer: | Tegenkamp, Christoph (Prof. Dr.) | |
| DOI: | doi:10.60687/2026-0057 | |
| SWD-Schlagwörter: | Quantenmaterial , Rastertunnelmikroskopie , Elektronenmikroskopie , Graphen , Epitaxie , Elektronischer Transport | |
| Freie Schlagwörter (Deutsch): | Quantenmaterialien , Nahkopplung , epitaktisches Graphen , Interkalation , Rastertunnelmikroskopie , Vierspitzen-Transportmessungen , Elektronenmikroskopie , Elektronenmikroskopie , hochaufgelöste Beugung niederenergetischer Elektronen , Spin-Bahn-Wechselwirkung , korrelierte Mikroskopien | |
| Freie Schlagwörter (Englisch): | quantum materials , proximity coupling , epitaxial graphene , intercalation , scanning tunneling microscopy , four-point probe transport measurements , electron microscopy , spot profile analysis low energy electron diffraction , spin–orbit interaction , correlative microscopy | |
| DDC-Sachgruppe: | Physik | |
| Sprache: | englisch | |
| Tag der mündlichen Prüfung | 23.02.2026 |
