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Eintrag in der Universitätsbibliographie der TU Chemnitz

Volltext zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:bsz:ch1-qucosa2-964437


Wolff, Susanne
Seyller, Thomas ; Starke, Ulrich (Gutachter)

Entkopplung von Graphen auf SiC(0001) durch Interkalation


Kurzfassung in deutsch

Graphen, eine einatomig dicke Lage von Kohlenstoffatomen, war als erstes System seiner Art der Ausgangspunkt für die Forschung an zweidimensionalen Materialien. Durch das epitaktische Wachstum von Graphen auf SiC konnte eine Möglichkeit zur skalierbaren Herstellung von Filmen mit hoher Qualität etabliert werden. Dabei sind vor allem die elektronischen Eigenschaften von Graphen von Interesse. Die Interkalation von verschiedenen Elementen, also das Einbringen von Atomen an die Grenzfläche zwischen Graphen und SiC, bietet die Möglichkeit der Manipulation der elektronischen Eigenschaften der Graphenlage und der Erzeugung von andernfalls instabilen Strukturen des Interkalanten. Die vorliegende Arbeit zeigt die Entwicklung von Verfahren zur Interkalation der
Elemente Schwefel, Selen oder Bismut sowie die Charakterisierung der entstandenen Schichtsysteme mittels verschiedener oberflächensensitiven Messmethoden. Die erfolgreiche Interkalation der jeweiligen Elemente wird demonstriert, wobei der Effekt auf die Graphenlage mittels Photoelektronenspektroskopie untersucht wird. Weiterhin wird die strukturelle Anordnung der interkalierten Atome anhand von Experimenten der Elektronenstrahlbeugung beurteilt. Die Interkalation von Schwefel erfolgt in einem Zwei-Zonen-Ofen und resultiert in einer Löcherdotierung des Graphens. Dabei zeigen teil-interkalierte Proben nicht-interkalierte Schwefelrückstände auf der Probenoberfläche, welche einen Übergangszustand vor der Interkalation einnehmen. Durch ein Anlassen dieser Proben im Ultrahochvakuum bei höheren Temperaturen können diese Atome ebenfalls an die Grenzfläche zum Substrat transportiert werden, wodurch eine vollständige Interkalation möglich ist.
Auch zur Interkalation von Selen wird der Zwei-Zonen-Ofen genutzt, wobei dadurch ebenfalls eine Löcherdotierung im Graphen beobachtet wird. Ebenso wie bei den Experimenten zur Schwefelinterkalation können auf teil-interkalierten Proben Selenrückstände auf der Oberfläche ausgemacht werden. Allerdings resultiert das Anlassen dieser Proben im Vakuum nicht in einer Erhöhung des Interkalationsgrades, da die nicht-interkalierten Selenatome bei diesen Temperaturen von der Probenoberfläche desorbieren. Abschließend werden Experimente zur Interkalation von Bismut gezeigt. Zunächst wird dazu Bismut auf die Probenoberfläche aufgedampft. Ein anschließendes Anlassen in Argonatmosphäre bei Atmosphärendruck resultiert in der Interkalation von metallischem und oxidiertem Bismut. Wenn hingegen der Interkalationsprozess durch ein Anlassen im Vakuum realisiert wird, gelangt ausschließlich metallisches Bismut an die Grenzfläche zum Substrat. Dabei kann, abhängig von der Menge des interkalierten Bismuts, eine (1 × 1)- oder eine (√3 × √3)-Periodizität der interkalierten Atome beobachtet werden. Erstere führt zu einer Elektronendotierung und zweitere zu einer geringen Löcherdotierung des Graphens. Die Ergebnisse demonstrieren den unterschiedlichen Einfluss der Interkalanten auf das Graphen. Außerdem ebenen diese den Weg für die Interkalation mehrerer Elemente, um beispielsweise Übergangsmetalldichalcogenide (z. B. MoS2, WSe2, ...) oder Materialien wie Bi2Se3 an der Grenzfläche zwischen Graphen und Substrat zu erzeugen.

Kurzfassung in englisch

Graphene, a single layer of carbon atoms, was the first of its kind to provide a starting point for research into two-dimensional materials. Epitaxial growth of graphene on SiC is a method for growing scalable and high quality films. The electronic properties of graphene are of particular interest. The intercalation of different materials, i.e. the transport of certain atoms to the graphene/SiC interface, is a way to manipulate the electronic properties of a graphene layer and also to create otherwise unstable structures of the intercalant. This work involves the development of methods to intercalate the elements sulfur, selenium or bismuth and the characterisation of the resulting layer systems using various surface sensitive measurement techniques. The successful intercalation of the specific species is demonstrated and the effect of the intercalant on the graphene layer is investigated by photoelectron spectroscopy. Furthermore, the structural arrangement of the intercalated atoms is studied by electron diffraction experiments. The intercalation of sulfur takes place in a two-zone furnace and results in a hole-doped graphene layer. Partially intercalated samples show residual, non-intercalated sulfur on the sample surface, which appears to be in a transition state prior to intercalation. Subsequent annealing of these samples in ultra-high vacuum at higher temperatures transports these sulfur atoms to the interface on the substrate, resulting in complete intercalation of the sample. The two-zone furnace is also used for selenium intercalation and hole doping of the graphene is observed. Similar to sulfur intercalation, partially intercalated samples show selenium remaining on the sample surface. However, subsequent annealing of these samples in vacuum does not increase the degree of intercalation, as the non-intercalated selenium atoms desorb from the sample surface at these temperatures. Finally, bismuth intercalation experiments are demonstrated. Bismuth is first evaporated on top of the sample. Subsequent annealing in an argon atmosphere at atmospheric pressure results in the intercalation of metallic and oxidised bismuth. Otherwise, if the intercalation process is carried out by annealing in vacuum, only metallic bismuth appears at the graphene/SiC interface. Depending on the amount of intercalated bismuth, these atoms are arranged in a (1 × 1)- or (√3 × √3)-periodicity. The former produces an electron-doped graphene layer, while the latter produces hole-doped graphene. The results demonstrate the different influence of the intercalant on graphene. Furthermore, they pave the way to intercalate more than one element and create, e.g., transition metal dichalcogenides (such as MoS2, WSe2, ...) or materials such as Bi2Se3 at the graphene/SiC-interface.

Universität: Technische Universität Chemnitz
Institut: Professur Experimentalphysik mit dem Schwerpunkt Technische Physik
Fakultät: Fakultät für Naturwissenschaften
Dokumentart: Dissertation
Betreuer: Seyller, Thomas
DOI: doi:10.60687/2025-0058
SWD-Schlagwörter: Interkalation , Photoelektronenspektroskopie , Siliciumcarbid
Freie Schlagwörter (Deutsch): Siliziumkarbid , epitaktisches Graphen , Interkalation , Photoelektronenspektroskopie an 2D-Materialien
DDC-Sachgruppe: Physik
Sprache: deutsch
Tag der mündlichen Prüfung 09.01.2025
OA-Lizenz CC BY-SA 4.0

 

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