Eintrag in der Universitätsbibliographie der TU Chemnitz
Volltext zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:bsz:ch1-qucosa-169966
Schneider, Wolfgang Benedikt
Mehring, Michael (Prof. Dr.) ; Auer, Alexander A. (Prof. Dr.) (Gutachter)
Quantenchemie in elektrochemischen Prozessen
Kurzfassung in deutsch
Kern der vorliegenden Arbeit ist die Anwendung quantenchemischer Methoden auf Probleme der elektrochemischen Katalyse vor dem Hintergrund der Sauerstoffreduktion, wie sie an kohlenstoffgeträgerten Platinkatalysatoren abläuft. In diesem Zusammenhang werden die Stabilität des Katalysatorsystems und der Mechanismus der Sauerstoffreduktion untersucht, sowie ein Algorithmus zur Berechnung von Molekülen unter einem gegebenen Potential vorgestellt.Zuerst werden die Wechselwirkungen von Platinnanopartikeln mit polyzyklischen Aromaten als Modellverbindungen des Katalysatormaterials untersucht. Weiterhin wird untersucht, wie Modifikationen des Kohlenstoffträgers und variierende Größe des Platinsystems diese Wechselwirkungen beeinflussen.
Weiterhin beschäftigt sich diese Arbeit mit dem Reaktionsmechanismus der Sauerstoffreduktion. Zu diesem Zweck wird das Zersetzungsverhalten von H2O2 als mögliches Intermediat der Sauerstoffreduktion an Platinoberflächen untersucht. Weiterhin wird geprüft, inwieweit dem Elektrolyten hinzugefügte Ionen die Zersetzungsreaktionen beeinflussen. Abschließend werden Rückschlüsse auf den Reaktionspfad der Sauerstoffreduktion gezogen.
Zuletzt wird ein theoretischer Ansatz zur Berechnung von Systemen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie vorgestellt, bei dem nicht die Anzahl der Elektronen, sondern das elektrochemische Potential vorgegeben ist und die Elektronenzahl potentialabhängig modifiziert wird. Ebenso wird die Relevanz von Rechnungen mit konstantem Potential demonstriert.
| Universität: | Technische Universität Chemnitz | |
| Institut: | Professur Koordinationschemie | |
| Fakultät: | Fakultät für Naturwissenschaften | |
| Dokumentart: | Dissertation | |
| Betreuer: | Auer, Alexander A. (Prof. Dr.) | |
| URL/URN: | http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:ch1-qucosa-169966 | |
| SWD-Schlagwörter: | Platin , Nanopartikel , Chemisches Potenzial , Dichtefunktionalformalismus , Elektrokatalyse | |
| Freie Schlagwörter (Deutsch): | Elektrochemisches Potential , Nanopartikel , Dispersionswechselwirkungen , Elektrokatalyse , Sauerstoffreduktion , Dichtefunktionaltheorie | |
| Freie Schlagwörter (Englisch): | oxygen reduction , electrochemical potential , nanoparticle , dispersion interaction , electrocatalysis , DFT | |
| DDC-Sachgruppe: | Chemie | |
| Tag der mündlichen Prüfung | 17.04.2015 |
